高级氧化技术矿化水中三氯甲烷和二氯甲烷理论极限浓度分析(1)

中国科学:化学2010年第40卷第9期:1310~1316SCIENTIASINICAChimicawww.scichina.comchem.scichina.com《《中国科学》》杂志社SCIENCECHINAPRESS论文高级氧化技术矿化水中三氯甲烷和二氯甲烷理论极限浓度分析吉远辉,黄文娟,陆小华*,杨祝红,冯新材料化学工程国家重点实验室;南京工业大学,南京210009*通讯作者,E-mail:xhlu@njut.edu.cn收稿日期:2010-04-22;接受日期:2010-05-21摘要对环境安全性尤其是饮用水安全而言,通常认为的高级氧化技术(AOPs)“彻底降解”大多数有毒有机污染物的观点需应用化工热力学分析来检验.本文分别以三氯甲烷(CHCl3)和二氯甲烷(CH2Cl2)为模型体系,分析了不同氯代甲烷初始浓度、pH值和羟基自由基(·OH)浓度下,AOPs矿化水中氯代甲烷的平衡浓度(即矿化理论极限浓度).结果表明,CHCl3和CH2Cl2与·OH矿化反应的理论极限浓度均随着初始浓度的增加而增加,随着·OH浓度的增加而明显减小;CHCl3与·OH矿化反应的理论极限浓度随着pH值的增加而明显减小(pH3.0~3.5除外),CH2Cl2与·OH矿化反应的理论极限浓度在文献报道的·OH浓度下随着pH值的增加无明显变化,而在·OH浓度分别增至文献值的10和100倍时,CH2Cl2与·OH矿化反应的理论极限浓度随着pH值由2.0增至3.0和由3.5增至4.5而不断减小,由3.0增至3.5和由4.5增至5.0而增加.较高的·OH浓度,较高pH值(pH4.0~5.0)的酸性环境以及较低的初始浓度对氯代甲烷的彻底矿化更有利.关键词热力学分析化学平衡理论极限浓度有毒有机污染物矿化程度高级氧化技术氯代甲烷1引言随着过程工业的迅猛发展,有毒有机污染物严重污染表面水、地下水和饮用水,直接威胁着人类的健康和社会的可持续发展,引起了全世界的广泛关注.传统的废水处理技术如生化法、焚烧法、活性炭吸附法或气提法等[1~4]不能彻底去除有毒有机污染物.如美国环境保护局(U.S.EPA)优先控制污染物列表[5]中对环境毒性较大的有机物,尽管被处理废水的COD达到国家工业废水一级排放标准(主要指标:COD<100mg/L),但其中难降解有机毒物依然存在于水体.高级氧化技术(AOPs)包括高