MFC体系的性能提升及应用

UI／[／／II／I／／UlIIllttt／llII／／II／IIY3289709大连理二大学DALIANUNIVERSIFYOFTECHNOLOGYPVDF／碳纤维催化阴极膜耦合MBR／MFC体系的性能提升及应用学科专业一⋯一堑撞三猩⋯⋯作者姓名⋯一一奎垄堡～～一指导教师一一拗亘莶～塾一显⋯答辩日期⋯～一201—7生里旦⋯一万方数据博士学位论文PVDF／碳纤维催化阴极膜耦合MBR／MFC体系的性能提升及应用ApplicationandImprovementofPVDF／CarbonFiberClothCompositeCatalyticCathodeMembraneinIntegratedMBR／MFCSystem学号：11418037大连理工大学DalianUniversityofTechnology㈣9舢0舢7㈣婴㈣巡万方数据大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：肛／矿衫许难产噼镳化喇以B懈桥洒I}蹴肌臣同储懿强耸嗍幻P9月弓日大连理工大学学位论文版权使用授权书本人完全了解学校有关学位论文知识产权的规定，在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于大连理工大学，允许论文被查阅和借阅。学校有权保留论文并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印、或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。作者签名：导师签名：答辩委员会肚跏俐渤I}删捣朗日期．砷年7月弓日日期矽7年9月多日日期岬年7月弓日万方数据大连理工大学博士学位论文摘要膜生物反应器(MBR)在污水处理过程中存在膜污染严重及运行能耗高等问题。微生物燃料电池(MVC)是近十几年发展起来的一种污水处理工艺，它可实现能源回收，但MFC处理污水时出水水质较差，需后续处理。将MBR与MFC耦合(MBR／MFC耦合体系)用于污水处理有多重优势，如MBR中膜过滤可改善MFC出水水质差的问题，MFC可将污水中能源回收，并且MFC中的微电场可减缓MBR中的膜污染问题。采用导电膜耦合MBR／MFC进行水处理是集两种处理体系于一体的新工艺，具有处理流程简单，操作性强等优点。但现有的报道中还有一些问题尚未解决，包括MBR／MFC耦合体系产能低，导电膜的稳定性差，以及MBR／MFC耦合体系对难生物降解物和抗生素等物质的去除效果较差(基于生物处理体系而言)。基于上述问题，本研究首先制备出聚偏氟乙烯(PVDF)／碳纤维膜，随后通过在铸膜液中添加纳米颗粒、对PVDF／碳纤维膜进行催化改性和对MBWMFC耦合体系结构改进等方法以提升PVDF／碳纤维复合膜的通量、催化性能及其耦合MBR／MFC体系的产能和污染物降解性能。具体研究内容包括：(1)将碳纤维布在高锰酸钾和硝酸铁的饱和溶液中浸泡，随后经高温隔氧灼烧，在碳纤维布表面生成了纳米氧化铁和二氧化锰颗粒。以此作为基底，采用PVDF铸膜液刮膜制备PVDF／碳纤维复合膜。在PVDF／碳纤维膜耦合的MBR／MFC体系对污水的处理过程中，PVDF／碳纤维膜可稳定运行长达30天；微电场作用下，该膜的运行通量与无电场相比提升约60％；膜的纯水通量为164Lm’2h-1(LMH，10kPa)；耦合体系产能最大功率密度为1358mWm13。(2)为提升PVDF／碳纤维膜的通量，利用在PVDF铸膜液中添加纳米颗粒催化剂的方法，制备高通量的PVDF／碳纤维膜。首先制备出高活性催化剂Pd．rGO．CoFe204；其次在PVDF铸膜液中添加碳纳米纤维和Pd．rGO．CoFe204复合催化剂，并在碳纤维布表面刮膜，制备出高通量的PVDF／碳纤维膜。结果测得，高通量PVDF／碳纤维膜的纯水通量为5563LMH(10kPa)。在添加纳米颗粒后，复合膜的孔隙率为94．15％，较改性前提升了约3倍。将PVDF的涂覆厚度从700gm降至300txm，PVDF层的电导率从3．1x10击Scm。增长至3．3x10。3Scml，提升了约1000倍；耦合体系的产能最大功率密度从506mWm-3提升至683mWm-3，提升了约34％。(3)为提升MBWMFC耦合体系对抗生素的去除效果，制备CoFe204-rGO型光催化阴极膜，在生物电化学反应降解盐酸四环素抗生素的过程中，辅以光催化作用，以期提升MBR／MFC耦合体系对盐酸四环素的去除效率。实验制备了MFe204四种双金属氧化物光催化N(M=Fe、Co、N