催化剂CuO_MgO的制备及其微波诱导氧化降解有机废水_张惠灵

第33卷第6期武汉科技大学学报Vol.33,No.62010年12月JournalofWuhanUniversityofScienceandTechnologyDec.2010收稿日期:2010-06-21基金项目:湖北省教育厅重点科研资助项目(D200711007).作者简介:张惠灵(1969-),女,武汉科技大学教授.E-mail:huiling-zhang69@yahoo.com.cn催化剂CuO/MgO的制备及其微波诱导氧化降解有机废水张惠灵,麻园,柳海波,杨煊,范胜男(武汉科技大学资源与环境工程学院,湖北武汉,430081)摘要:采用均匀沉淀法制备催化剂CuO/MgO,利用SEM、XRD对催化剂CuO/MgO进行表征,并将其应用于微波诱导氧化工艺中处理活性艳蓝和焦化废水。结果表明,在微波功率为900W、微波时间为8min、催化剂投加量为0.6g/L条件下处理浓度为50mg/L的活性艳蓝,其脱色率达到95%。微波诱导氧化工艺对降低焦化废水色度与COD也有较好作用。关键词:微波诱导;催化剂制备;脱色率;焦化废水中图分类号:X703文献标志码:A文章编号:1674-3644(2010)06-0637-05染料废水主要来源于染料生产与印染加工过程,其组分复杂、浓度高、色度大,是一类较为难降解的有机废水[1]。焦化废水是原煤在高温干馏、煤气净化和化工产品精制过程中产生的一种较难处理的工业废水[2]。随着印染与冶金工业的不断发展,这些高浓度有机废水对环境的危害也日益突出,尽管这些难降解有机废水经过生化处理后得到了降解,但仍有一部分难生化物质没有被去除。对于这些有机物多数可以采用高级氧化技术去除,近些年微波诱导高级氧化技术被用于去除环境中的污染物取得了一定的成果。为此,本文采用均匀沉淀法制备催化剂CuO/MgO,利用SEM、XRD对催化剂CuO/MgO进行表征,并将其应用于微波诱导氧化工艺中处理活性艳蓝和焦化废水,以期为微波诱导氧化技术处理有机废水提供实验依据。1实验1.1试剂与仪器(1)试剂:氧化镁、硝酸铜(Cu(NO3)2·3H2O)、尿素(CO(NH2)2)和活性艳蓝,以上试剂均为分析纯。(2)仪器:Quanta200型场发射环境扫描电子显微镜、WFZUV-2100型紫外可见分光光度计、HI193727色度浓度比色仪、KD23B-BA3(X)型微波炉、UV-2500紫外可见分光光度计、Apollo9000型TOC分析仪和D/Max-IIIA型X射线衍射仪。1.2催化剂的制备取氧化镁至微波炉中活化待用,按一定比例称取硝酸铜、尿素和预处理的氧化镁于烧杯中,放在恒温磁力搅拌器上反应。待沉淀完全时,取下烧杯静置,然后抽滤、烘干沉淀物,最后将其置入马弗炉内焙烧,冷却后研磨制得所需催化剂。1.3实验方法称取定量催化剂于锥形瓶中,加入浓度为50mg/L活性艳蓝模拟废水50mL,在微波炉内反应,取出补水至原刻度,过滤后用紫外可见分光光度计在波长为594nm处测其吸光度,通过微波前后吸光度变化来计算活性艳蓝的脱色率。2结果与讨论2.1催化剂制备条件的优化2.1.1硝酸铜摩尔浓度对催化剂活性的影响在载体与活性组分质量比为2∶1、焙烧温度为450℃、催化剂投加量为0.6g/L、微波功率为900W、微波时间为8min条件下,研究硝酸铜摩尔浓度对催化剂活性的影响,其结果如图1所示。由图1可看出,随着硝酸铜摩尔浓度增加,活性艳蓝脱色率先升高后降低,在0.03mol/L时达到94.1%。这主要是因为当硝酸铜浓度较低时,溶液中铜离子与氢氧根结合不完全,催化剂前驱体武汉科技大学学报2010年第6期生成量少;而当其浓度过大时,溶液饱和度过高,溶液中颗粒呈现凝并生长模式,基元聚集速度远远大于其定向排列速度,颗粒间容易出现团聚黏结,导致沉淀粒子呈现无定形形貌。因此本研究选择硝酸铜摩尔浓度为0.03mol/L。图1硝酸铜浓度对活性艳蓝脱色率的影响Fig.1Influenceofcoppernitrateconcentrationondecolor-izationrateofreactivebriliantblue2.1.2焙烧温度对催化剂活性的影响在载体与活性组分质量比为2∶1、硝酸铜摩尔浓度为0.03mol/L、催化剂投加量为0.6g/L,微波功率为900W、微波时间为8min条件下,研究焙烧温度对催化剂活性的影响,其结果如图2所示。由图2可看出,当焙烧温度从150℃升至350℃时,活性艳蓝脱色率提高了24.6个百分点,继续升高焙烧温度,其脱色率出现下降趋势。这是由于催化剂前驱体的分解是吸热反应,升高温度有利于分解反应的进行,催化剂前驱体分解完全生成具有高微波吸收能力的磁性氧化物,这些磁性氧化物能够吸收更多的微波能催化氧化活性艳蓝分子。当焙烧温度过高时,催化剂颗粒