不同金属氧化物膜电极上苯酚的电催化氧化

©1994-2010ChinaAcademicJournalElectronicPublishingHouse.Allrightsreserved.http://www.cnki.net第58卷第8期化工学报Vol158No182007年8月JournalofChemicalIndustryandEngineering(China)August2007研究论文不同金属氧化物膜电极上苯酚的电催化氧化王雅琼1,2,顾彬1,许文林1,2(1扬州大学化学化工学院,江苏扬州225002;2江苏省环境材料与环境工程重点实验室,江苏扬州225002)摘要:分别以自制的金属氧化物膜电极Ti/SnO2+Sb2O3、Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2和Ti/SnO2+Sb2O3/RuO2+PbO2为阳极,恒电流电解低浓度苯酚溶液,研究了不同金属氧化物阳极对苯酚电催化氧化过程的影响。实验结果表明:在实验条件下,苯酚溶液在3种金属氧化物膜电极上的电催化氧化过程的宏观动力学符合一级反应动力学规律,但不同金属氧化物阳极上苯酚电催化氧化过程的表观反应速率及电流效率有明显的差异。25℃下苯酚在Ti/SnO2+Sb2O3、Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2和Ti/SnO2+Sb2O3/RuO2+PbO2电极上电催化氧化的表观反应速率常数k分别为6166×10-2min-1、2149×10-2min-1和9176×10-3min-1;瞬时电流效率随电解时间的增长而下降,初始电流效率分别为7817%、3819%、1312%。以Ti/SnO2+Sb2O3电极为阳极电解60min后,苯酚浓度从初始浓度2113×10-3mol·L-1降至3127×10-5mol·L-1,苯酚的转化率达9815%;而在相同的反应条件下,以Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2和Ti/SnO2+Sb2O3/RuO2+PbO2为阳极时,苯酚的转化率只有8217%和2918%。对3种电极在苯酚溶液中的伏安特性的研究表明,Ti/SnO2+Sb2O3电极具有比Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2和Ti/SnO2+Sb2O3/RuO2+PbO2高的析氧电位,因此有利于有机物的氧化和过程电流效率的提高。关键词:电催化氧化;苯酚;阳极中图分类号:TQ15019文献标识码:A文章编号:0438-1157(2007)08-2087-07Electrocatalyticoxidationofphenolonseveralmetal2oxidefilmelectrodesWANGYaqiong1,2,GUBin1,XUWenlin1,2(1SchoolofChemistryandChemicalEngineering,YangzhouUniversity,Yangzhou225002,Jiangsu,China;2KeyLaboratoryofEnvironmentalMaterialandEnvironmentalEngineeringofJiangsuProvince,Yangzhou225002,Jiangsu,China)Abstract:Ti/SnO2+Sb2O3,Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2andTi/SnO2+Sb2O3/RuO2+PbO2electrodeswerepreparedandtheelectrocatalyticoxidationofphenolwasstudiedinacidicmediaontheelectrodesbybulkelectrolysisexperimentsundergalvanostaticcontrol1Theresultsclearlyshowedthattheoxidationreactionsofphenolfollowedfirst2orderkineticsatallofthreekindsofelectrodesunderexperimentalconditionsandtheelectrodematerialsproducedremarkableeffectsonapparentreactionrateandinstantaneouscurrentefficiency(ICE)ofelectrocatalyticoxidationofphenol1TheapparentrateconstantsforTi/SnO2+Sb2O3,Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2andTi/SnO2+Sb2O3/RuO2+PbO2electrodeswere6166×10-2min-1,2149×10-2min-1and9176×10-3min-1at25℃,respectively,andtheinitialICEswere7817%,3819%an