甲烷临氧催化转化制-合成气研究进展

http://www.hxtb.org《化学通报》在线预览版1甲烷临氧催化转化制甲烷临氧催化转化制合成气研究进展合成气研究进展井强山刘鹏郑小明#(信阳师范学院化学化工学院信阳464000;#浙江大学催化研究所杭州310028)摘要作为烃类液化的最重要的步骤，从天然气制合成气是近几十年催化科学研究的前沿和热点之一。结合笔者实验室的工作,本文介绍了国内外甲烷临氧催化转化制合成气的研究现状，对甲烷部分氧化、甲烷临氧二氧化碳重整、甲烷临氧水蒸气重整及甲烷-二氧化碳-水-氧气偶合重整进行了阐述和分析，综述了在催化剂体系、反应机理和工艺条件等方面取得的近期研究成果；并对甲烷临氧催化转化制合成气技术今后的研究重点及应用作了展望.关键词关键词甲烷合成气部分氧化自热重整催化ProgressonCatalyticConversionofMethanetoSyngasinthePresentofOxygenJingQiangshan,LiuPeng,ZhengXiaoming#(CollegeofChemistryandChemicalEngineering,XinyangNormalUniversity,Xinyang464000;#InstituteofCatalysis,ZhejiangUniversity,Hangzhou310028)AbstractThepreparationofsynthesisgasfromnaturalgas,whichisthemostimportantstepinthegas-to-liquidtransformation,hasattractedincreasingattentioninthelastdecade.Thevarietiesofsynthesisgastechnologybycatalyticconvertingmethaneinthepresentofoxygenwereintroducedbriefly.Authors’workinpreparationofsyngasformmethaneinthepresentofoxygenisreferred.Thevariousprocessesincludingcatalyticpartialoxidation(CPO),auto-thermalCO2reforming(ATR-CO2),auto-thermalH2Oreforming(ATR-H2O)andtri-reformingofmethanewerereviewed.Achievementsincludingcatalyst,reactionmechanismandprocessconditionswerediscussed.Theresearchfocusandcommercialapplicationofcatalyticconvertingmethaneinthefuturewasalsoprospectedaswell.KeywordsMethane.Syngas,Partialoxidation,Auto-thermalreforming,Catalysis随着石油资源的日趋紧张和价格居高不下，天然气资源的开发利用受到越来越多的关注。国际上天然气化工利用研究的战略目标是为未来全球能源和石油化工原料结构的转变做技术储备,以天然气为原料经由合成气制化学品是目前天然气转化利用的主导技术路线,制合成气的投资超过整体投资的50%,因此,造气过程的技术进步对于天然气的化工转化起着关键作用。目前,工业上从天然气制合成气主要采用水蒸汽重整工艺。这是一强吸热过程，投资大、能耗高，所得合成气的H2/CO比较高，适合于合成氨及制氢，而不适用于甲醇合成和费-托合成等过程。由于造气过程在天然气转化利用中的特殊地位,相关的新工艺、新催化剂的研发工作一直是国内外技术攻关的重点和热点。近年来，从节约能源、降低催化剂积炭等角度出发,众多研究者在甲烷临氧催化转化领域做了大量的工作，主要的研究内容有甲烷催化部分氧化、甲烷二氧化碳临氧自热重整及甲烷水蒸气氧气混合重整等。本文主要综述了几种甲烷临氧催国家自然科学基金重点项目(20433030)和河南省高校新世纪优秀人才支持计划(2006HANCET-20)资助2007-05-25收稿，2008-03-31接受http://www.hxtb.org《化学通报》在线预览版2化转化制合成气方法的催化剂研究、反应器及各自的优缺点，并对从天然气出发制合成气路线提出自己的观点.1甲烷部分氧化制合成气甲烷部分氧化制合成气甲烷部分氧化(POM)制合成气是一个温和的放热反应(CH4+½O2=CO+2H2,△HΘ298K=–36kJ/mol)，在750~800℃下，平衡转化率可达90%以