氯离子对氨氮电化学氧化的影响_朱艳

第7卷第7期环境工程学报Vol．7，No．72013年7月ChineseJournalofEnvironmentalEngineeringJul．2013氯离子对氨氮电化学氧化的影响朱艳汪家权*陈少华胡洁(合肥工业大学资源与环境工程学院，合肥230009)摘要以自制的二氧化铅粉末多孔电极为阳极，不锈钢为阴极，探讨了投加Cl－对氨氮电化学氧化反应速率、途径及产物等的影响。结果表明，投加Cl－能显著提高氨氮的电化学氧化速率;有氯离子存在的条件下，氨氮的去除主要靠电催化过程中产生的强氧化性物质·OH，HClO的作用，其去除率随着电流密度的增大呈增高的趋势，随初始pH的增大而增大;投加氯离子后，NO－3-N的生成量增加，但氧化产物主要是以N2为主的含氮气体。关键词PbO2粉末多孔电极电化学氧化氨氮氯离子中图分类号X703.1文献标识码A文章编号1673-9108(2013)07-2619-05EffectofchlorideiononammoniaelectrochemicaloxidationZuYanWangJiaquanChenShaohuaHuJie(SchoolofＲesourcesandEnvironmentalEngineering，HefeiUniversityofTechnology，Hefei230009，China)AbstractTheeffectofchlorideiononthereactionrate，pathwayandproductsofammoniaelectrochemicaloxidationwerestudiedbyself-madePbO2powderporouselectrodeasanodeandstainlesssteelascathode．Theresultsshowedthattheelectrochemicaloxidationrateofammoniawasimprovedsignificantlybychlorideionadd-ed．Ammoniawasremovedmainlyby·OHandHClOwhichwasproducedinthepresenceofchlorideions．TheremovalefficiencyofammoniaincreasedwiththeincreasingcurrentdensityandincreasinginitialpH．Theforma-tionofNO3-Nincreasedbychlorideionadded，andtheoxidationproductsweremainlyN2-basednitrogengas．KeywordsPbO2powderporouselectrode;electrochemicaloxidation;ammonia;chlorideion基金项目:国家“水体污染控制与治理”科技重大专项(2012ZX07103-004)收稿日期:2012－03－28;修订日期:2012－06－20作者简介:朱艳(1987～)，女，硕士研究生，主要从事水污染控制研究工作。E-mail:zhuyanputin@sina．com*通讯联系人，E-mail:jiaquan．wang@163.com近些年来，越来越多的湖泊、河流和水库由于氨氮废水的大量排入出现了较严重的环境问题，高含量的氨氮造成水体的富营养化，导致水质恶化，一方面破坏水体生态环境，另一方面对城镇居民的饮水安全造成了威胁。氨氮在近些年来已成为环境污染控制对象中的一个热点和难点。电化学法是一种高效的污水处理方法，由于它占地少、操作简单、不出现二次污染等的特点，因而备受各国学者关注。氨氮的电化学去除主要有2种，一种是氨氮在电极表面直接发生电化学反应而被去除［1］，另一种是氨氮被电极表面产生的强氧化性物质而间接氧化去除:(1)靠水分子在电极表面生成的强氧化性·OH所氧化去除［2］;(2)溶液中的氯离子经过一系列反应生成HClO和ClO－间接氧化氨氮［3-5］。研究表明，在氨氮废水中投加氯离子，能显著提高氨氮的去除效率，这源于氯离子在阳极失去电子并与水发生一系列反应后，会产生氯气、次氯酸或次氯酸根等活性中间物质，产生的次氯酸或次氯酸根具有强氧化性，能有效地氧化去除氨氮［6，7］。由于PbO2电极具有氧化能力强、导电性好、耐腐蚀性好、价格低廉等优点，因而是一种良好的电催化材料。本实验将二氧化铅电极进行掺杂制备了催化性能更高的二氧化铅粉末多孔电极，并将其作为阳极，探究了氯离子对氨氮电化学氧化速率、氧化途径及氧化产物等的影响。1实验部分1.1实验方法1.1.1电极制备(1)PbO2粉末的制备:将10gPb(Ac)2溶于20mL水中，用NaOH调节pH在9.0～10.0