Fenton法草酸钠-Fenton法降解典型抗癌药5-氟尿嘧啶

第３３卷第７期２０１４年７月环境化学ＥＮＶＩＲＯＮＭＥＮＴＡＬＣＨＥＭＩＳＴＲＹＶｏｌ．３３，Ｎｏ．７Ｊｕｌｙ２０１４２０１３年１１月８日收稿．∗江苏高校优势学科建设工程资助项目，南京林业大学高层次人才基金项目（１６３０１０６７５）；环境污染过程与基准教育部重点实验室开放课题（ＫＬ⁃ＰＰＥＣ⁃２０１３⁃０６）资助．∗∗通讯联系人，ｅｍａｉｌ：ｅｃｏｅｎｖｙｌｚ＠１６３．ｃｏｍＤＯＩ：１０．７５２４／ｊ．ｉｓｓｎ．０２５４⁃６１０８．２０１４．０７．０１６Ｆｅｎｔｏｎ法／草酸钠⁃Ｆｅｎｔｏｎ法降解典型抗癌药５⁃氟尿嘧啶∗钱婧李威张银龙∗∗恽烨张亚莹（南京林业大学森林资源与环境学院，南京，２１００３７）摘要本文以典型抗癌药５⁃氟尿嘧啶（５⁃ＦＵ）为对象，研究了Ｆｅｎｔｏｎ法和草酸钠⁃Ｆｅｎｔｏｎ法对５⁃ＦＵ的降解效果与反应动力学．结果表明，在ｐＨ值为３，Ｆｅ２＋浓度为５ｍｇ·Ｌ－１，Ｈ２Ｏ２／Ｆｅ２＋物质的量之比为２∶１，反应时间为３０ｍｉｎ，５⁃ＦＵ的初始浓度为１ｍｇ·Ｌ－１时，Ｆｅｎｔｏｎ法对５⁃ＦＵ的降解率可达８７．５５％；在ｐＨ值为２．５—４，Ｆｅ２＋浓度为５ｍｇ·Ｌ－１，Ｈ２Ｏ２／Ｆｅ２＋物质的量之比为２∶１，草酸根浓度为５ｍｇ·Ｌ－１的条件下，草酸钠⁃Ｆｅｎｔｏｎ法对５⁃ＦＵ降解率可达１００％以上，且草酸钠⁃Ｆｅｎｔｏｎ法的适用ｐＨ值范围（２．５—６）比Ｆｅｎｔｏｎ法宽（２—４）．Ｆｅｎｔｏｎ法和草酸钠⁃Ｆｅｎｔｏｎ法对５⁃ＦＵ的降解有一个快速的初始阶段（前２ｍｉｎ）和相对缓慢的后续阶段，其动力学符合联合一级动力学模型，且草酸钠⁃Ｆｅｎｔｏｎ法的降解速率快于Ｆｅｎｔｏｎ法．关键词５⁃氟尿嘧啶，Ｆｅｎｔｏｎ法，草酸钠⁃Ｆｅｎｔｏｎ法，降解．Ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆａｎｔｉｃａｎｃｅｒｄｒｕｇ５⁃ｆｌｕｏｒｏｕｒａｃｉｌｂｙＦｅｎｔｏｎａｎｄｏｘａｌｉｃ⁃ＦｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓＱＩＡＮＪｉｎｇＬＩＷｅｉＺＨＡＮＧＹｉｎｌｏｎｇ∗∗ＹＵＮＹｅＺＨＡＮＧＹａｙｉｎｇ（ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＦｏｒｅｓｔＲｅｓｏｕｒｃｅｓａｎｄＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ，ＮａｎｊｉｎｇＦｏｒｅｓｔｒｙＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｎａｎｊｉｎｇ，２１００３７，Ｃｈｉｎａ）Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｉｔｉｓｕｒｇｅｎｔａｎｄｎｅｃｅｓｓａｒｙｔｏｄｅｖｅｌｏｐｅｆｆｅｃｔｉｖｅｍｅｔｈｏｄｓｔｏｒｅｍｏｖｅｒｅｓｉｄｕａｌｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌｓｉｎａｑｕａｔｉｃｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ，ｄｕｅｔｏｔｈｅｉｒｐｏｔｅｎｔｉａｌｅｃｏｌｏｇｉｃａｌｒｉｓｋ．Ｔｈｉｓｐａｐｅｒｅｘａｍｉｎｅｄｔｈｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙａｎｄｒｅａｃｔｉｏｎｋｉｎｅｔｉｃｓｏｆａｎａｎｔｉ⁃ｃａｎｃｅｒｄｒｕｇ５ｆｌｕｏｒｏｕｒａｃｉｌ（５⁃ＦＵ）ｂｙＦｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓａｎｄｏｘａｌｉｃ⁃Ｆｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｔｈｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆ５⁃ＦＵｒｅａｃｈｅｄ８７．５５％ｂｙＦｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓ，ｕｎｄｅｒｔｈｅｃｏｎｄｉｔｉｏｎｏｆｉｎｉｔｉａｌｐＨｏｆ３，Ｆｅ２＋ｄｏｓａｇｅｏｆ５ｍｇ·Ｌ－１，Ｈ２Ｏ２／Ｆｅ２＋ｍｏｌａｒｒａｔｉｏｏｆ２∶１ａｎｄｒｅａｃｔｉｏｎｔｉｍｅｏｆ３０ｍｉｎ，ｗｈｉｌｅｔｈｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆ５⁃ＦＵｒｅａｃｈｅｄ１００％ｂｙｏｘａｌｉｃ⁃ＦｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓｕｎｄｅｒｔｈｅｃｏｎｄｉｔｉｏｎｏｆｐＨｒａｎｇｅｏｆ２．５—４，Ｆｅ２＋ｄｏｓａｇｅｏｆ５ｍｇ·Ｌ－１，Ｈ２Ｏ２／Ｆｅ２＋ｍｏｌａｒｒａｔｉｏｏｆ２∶１，ｏｘａｌｉｃｄｏｓａｇｅｏｆ５ｍｇ·Ｌ－１ａｎｄｒｅａｃｔｉｏｎｔｉｍｅｏｆ３０ｍｉｎ．ＴｈｅａｐｐｌｉｃａｂｌｅｐＨｒａｎｇｅｆｏｒｏｘａｌｉｃ⁃Ｆｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓ（２．５—６）ｗａｓｏｂｖｉｏｕｓｌｙｂｒｏａｄｅｒｔｈａｎｔｈａｔｆｏｒＦｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓ（２—４）．Ｔｈｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆ５⁃ＦＵｂｙＦｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓａｎｄｏｘａｌｉｃ⁃Ｆｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓｂｏｔｈｓｈｏｗｅｄａｎｉｎｉｔｉａｌｒａｐｉｄｐｈａｓｅ（０—２ｍｉｎ）ａｎｄｓｕｂｓｅｑｕｅｎｔｒｅｔａｒｄｅｄｐｈａｓｅ，ａｎｄｔｈｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｋｉｎｅｔｉｃｆｉｔｔｅｄｔｈｅｃｏｍｂｉｎｅｄｆｉｒｓｔ⁃ｏｒｄｅｒｋｉｎｅｔｉｃｍｏｄｅｌ．Ｔｈｅｒｅｍｏｖａｌｒａｔｅｏｆ５⁃ＦＵｂｙｏｘａｌｉｃ⁃ＦｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓｉｓｈｉｇｈｅｒｔｈａｎＦｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：５⁃ｆｌｕｏｒｏｕｒａｃｉｌ，Ｆｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓ，ｏｘａｌｉｃ⁃Ｆｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓ，ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ．