MWCNTs-TiO--2-复合光催化剂的制备及其对水中持久性有机污染物的降解研究

大连理工大学硕士学位论文MWCNTs/TiO<,2>复合光催化剂的制备及其对水中持久性有机污染物的降解研究姓名：王辉申请学位级别：硕士专业：无机化学指导教师：王慧龙20090601大连理工大学硕士学位论文摘要持久性污染物如硝基酚和染料废水是工业废水的主要来源，其水量大，浓度高，成分复杂，色度深，盐度高，毒性强，难生化降解。近年来环境净化中采用的Ti02太阳光催化技术具有无毒、廉价、活性高等优点丽引起人们的关注。然而Ti02需要紫外光的激发才能克服其带隙(Eg=3．2ev)产生作用，对太阳光的利用率很低。提高光能利用效率的关键在于突破催化剂的禁带宽度，使其光谱响应向可见光扩展。多壁碳纳米管(MWCNTs)具有独特的导电性能和较强的吸附活性，若将MWCNTs和Ti02进行复合，诱导促使电子转移，有望提高Ti02的可见光活性。课题着眼于制备MwCNTs／Ti02并应用于光催化处理持久性有机污染物废水。论文分以下几部分：(1)采用溶胶壤胶法制备了Ti02和MWCNTs／Ti02光催化剂，运用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FNR)、紫外一可见吸收光谱(UV-Vis)和热重一差热(TG书TA)等技术表征了光催化剂。结果显示所制样品均为锐钛矿结构且平均粒径在20nln左右的球形粒子。MWCNTs的加入微弱影响了Ti02的粒径和团聚情况。和Ti02相比，MWCNTs／Ti02的紫外可见最大吸收波长发生了明显的红移。(2)利用MWCNTs／Ti02分别对2，4-二硝基苯酚(DNP)、2，6．二硝基对甲基酚(DNPC)和2一仲丁基-4，6_二硝基苯酚(DNBP)进行了太阳光催化降解。MWCNTs／Ti02的光催化活性远远高于Ti02；强酸或强碱环境中处理二硝基酚的效果均不理想；光催化反应符合Langmuir-Hinshelwood模型；MWCNTs／Ti02在较高温度下具有更高的活性；复合光催化剂中MWCNTs与Ti02的质量比为0．05％时降解二硝基酚的活性最高。光催化处理实际硝基酚废水的结果显示废水的色度和COD去除率分别达到近100％和50—65％。(3)探讨了MWCNTs／Ti02对活性嫩黄K-6G(K．6G)和酸性媒介黑7号(MB7)光催化脱色情况。结果显示，MWCNTs／Ti02对K“G和MB7的暗吸附分别达到31％和42％：光脱色反应遵循一级动力学方程。MWCNTs与Ti02的质量比为0．07％时对偶氮染料脱色活性最高。在酸性条件下处理两种偶氮染料(C【K莉】=200mg／L；CtMa71=100rag／L)，催化剂用量分别为8．0g／L和12．0g／L。此外，MWCNTs／Ti02具有较好的再生性。因此，有望将其应用于太阳光催化处理有机污染物，为纳米水平降解有毒物和工业废弃物开辟了新的领域。关键词：光催化剂；制备；二硝基酚；偶氮染料MWCNrs／TiO：复合光催化剂的制备及其对水中持久性有机污染物的降解研究StudyonPreparationofMWCNTs／Ti02CompositePhotocatalystandDegradationofPersistentOrganicPollutantsinWaterAbstractPersistentorganicpollutantssuchfitsnitrophenolsanddyestuffswastewaterarethemainsourcesofindustrialeffluent．Theyarerecognizedasunmanageableindustrialeffluent，whichCanbeascribedtOtheirlargequantum，highconcentration，complexcomponent，darkchroma,highsalinity，strongtoxicity，anddifficultybybiochemicaldegradation．Recently，environmentalpurificationusingTi02asaphotocatalystundersolarirradiationhasattractedagreatdealofattentionduetoitsnon-toxic，inexpensiveandhighlyreactivenature。However,Ti02requiresultravioletlighttoovercomethelargebandgapenergy(Eg-3．2eV)，whichconsiderablylimitstheutilizationofsolarlight．Thekeyfortheimprovementoflightu