羧基化多壁碳纳米管促进类芬顿体系催化降解苄氯酚

第53卷第2期2017年3月南京大学学报(自然科学)J0URNALOFNANJINGUNIVERSITY(NATURALSCIENCES)Vo1．53，NO．2Mar．，2017DOI：10．13232／j．cnki．jnju．2017．02．004羧基化多壁碳纳米管促进类芬顿体系催化降解苄氯酚薛洁，彭建彪，焦昭钰，薛乐平，黄俊帆，高士祥(污染控制与资源化研究国家重点实验室，南京大学环境学院，南京，210023)摘要：碳纳米管因其独特的物理化学性能和优异的电子传递特性使其成为众多研究工作者在研究高效催化剂及催化剂载体领域关注的热点．以常用消毒剂苄氯酚(CF)为新型污染物的代表，研究了羧基化多壁碳纳米管对类芬顿体系降解苄氯酚的作用，考察了pH、温度、Fe件和H0浓度等对反应的影响．结果表明：在pH一4的条件下，适量的羧基化多壁碳纳米管可以提高苄氯酚的去除率，且去除率随着温度、Fe件和HO浓度的增加而增加；当[Fe件]：0．05mmol·L，[iq2O2]一1．0mmol·L_。，[CF]一0．02mmol·L'。，[MWCNTs—COOH]一4ppm时，25℃条件下CF降解速率由不加碳纳米管时的0．0047min增加到0．1029min1。，提升了2o多倍．通过自由基淬灭和电子顺磁共振技术来测定反应过程中的活性氧化物种，结果表明羟基自由基(·OH)为主要的活性氧化物种．最后，用飞行时间液相色谱质谱联用仪(TOF5600LC—MS)检测到苄氯酚的三种羟基化中间产物．关键词：羧基化多壁碳纳米管，类芬顿体系，苄氯酚，活性氧化物种中图分类号：TPI81文献标识码：AEnhancedremovalofChlorofenecatalyzedbyaFentonlikesysteminthepresenceofcarboxylatedmulti—walledcarbonnanotubesXueJie，PengJianbiao，JiaoZhaoyu，XueLeping，HuangJunfan，GaoShixiang(StateKeyLaboratoryofPollutionControlandResourceReuse，SchooloftheEnvironment，NaniingUniversity，Naniing，210023，China)Abstract：Recently，carbonnanotubes(CNTs)haveattractedincreasingattentionduetotheirexceptionalphysicalandchemicalpropertiesandtheirexcellentelectrontransferpropertyinhighefficientcatalystsorcarriersofcatalystsresearchfield．Inthispaper，theroleofcarboxylatedmulti-walledcarbonnanotubes(MWCNTs—COOH)playedinthedegradationofch10rofene(CF)byaFenton-likesystemFe件／H2O2wasstudied．Theeffectsofreactionparameters，suchaspH，Fe”concentration，H202concentration，MWCNTs—C00Hconcentration，andreactiontemperaturehavealsobeeninvestigated．TheresultsindicatedthattheadditionofMWCNTs—COOHexhibitedanenhancedeffectonCFoxidation，andtheremovalefficiencyofCFincreasedwithincreasingFe”concentration，H2O2concentration，andreactiontemperature．Thedegradationpseudo—first—orderkineticrateconstantofCFincreasedmorethan20timesinthesystemcontaining0．05mmol·L一Fe，1．0mmol·LH2O2，0．02mmol·L一CFand4ppmMWCNTs一基金项目：南京大学本科生国家创新计划(G201610284049)收稿日期：2016—12—12*通讯联系人，E—mail：ecsxg@nju．edu．cn第2期薛洁等：羧基化多壁碳纳米管促进类芬顿体系催化降解苄氯酚·239·COOHat25℃thanthatinthesamesystembutomittin