光沉积Fe(Ⅲ)掺杂TiO2光催化降解莠去津废水研究

第49卷第1期2020年1月Vol.49No.1Jan.2020化工技术与开发Technology&DevelopmentofChemicalIndustry光沉积Fe（Ⅲ）掺杂TiO2光催化降解莠去津废水研究张新海（鹤壁职业技术学院，河南鹤壁458030）摘要：采用光沉积法制备了Fe（Ⅲ）掺杂TiO2光催化剂，考察了反应时间、催化剂使用量、过氧化氢浓度、溶液pH值以及催化剂的重复使用对光催化降解莠去津废水效率的影响。结果表明，在反应时间14min、催化剂浓度0.8g·L-1、双氧水浓度0.8mmol·L-1、pH=3的最佳实验条件下，该催化剂处理莠去津废水的催化降解效率可达95%以上，且催化剂重复使用多次后，催化效率没有出现明显下降。实验结果可为光催化处理难降解莠去津除草剂农药废水提供依据。关键词：光沉积；掺杂TiO2；光催化；废水中图分类号：X786文献标识码：A文章编号：1671-9905(2020)01-0042-03基金项目：鹤壁职业技术学院2018年度校本科研重点课题（2018-KJZD-004）作者简介：张新海（1977-），男，汉族，河南省延津县人，副教授，主要从事化学工程技术研究和分析检测。E-mail:goldhai7527@163.com收稿日期：2019-11-08莠去津，化学名称为2-氯-4-二乙胺基-6-异丙胺基-1,3,5-三嗪，又名阿特拉津，是一种旱地使用药剂，除草范围广泛，效果好，对植物安全，残效期短，适用于玉米、高粱等旱田作物，可防除稗草、蓝花草、苍耳、车前草、三棱草和柳蒿等，因成本低和除草效果好，成为玉米田中最常用的除草剂之一。但是近年来有许多研究报道，莠去津在自然环境介质中难降解，残留期长，存在生物蓄积等，不但对水体、土壤等会造成深远的影响，破坏环境，还可能影响到人类的健康与发展[1]。近年来，TiO2作为一种新型光催化材料，以较好的催化性能，在环境治理方面受到众多研究者的青睐，在高效催化剂的制备、光催化作用原理研究以及固体催化剂的掺杂与改性等方面取得了许多卓越成果。但是TiO2在光催化过程中产生的光生电子和光生空穴，在迁移的过程中极易复合，导致催化效率较低，工业应用进展缓慢[2-3]。本研究利用光沉积法制备了Fe（Ⅲ）掺杂TiO2光催化剂，并探讨了催化剂催化降解莠去津的影响因素。1实验部分1.1Fe（Ⅲ）掺杂TiO2光催化剂的制备利用光沉积法制备Fe（Ⅲ）掺杂TiO2光催化剂，在煅烧温度400℃、铁与钛的质量比为1.5％的条件下，得到Fe（Ⅲ）掺杂TiO2光催化剂。制备流程见图1。二氧化钛混合液A混合液BFe3+掺杂TiO2固体粉末固体硝酸铁加入去离子溶解紫外灯照射马弗炉煅烧离心分离离心分离通入氮气30min加入氢氧化钠调pH，搅拌搅拌12h研磨、过筛图1Fe（Ⅲ）掺杂TiO2光催化剂的制备流程Fig.1PreparationprocessofFe(Ⅲ)-dopedTiO2photocatalyst1.2实验装置与测定方法光催化反应在自制装置中进行，反应装置见图2。石英玻璃磁搅拌子取样口光源避光密封罩空气通入口图2TiO2光催化反应装置Fig.2TiO2photocatalyticreactiondevice用莠去津溶液模拟废水，考察催化剂的催化性能。采用高效液相色谱法检测溶液中的莠去津含量，使用紫外检测器，设定波长为220nm，分析溶液中莠环保与三废利用43第1期去津的含量[4-5]。按式(1)计算光催化效率，该数值越大，说明光催化的效果越好，催化剂性能越好。催化效率η/％=（C0-Ct）/C0×100%（1）式中：Ct为光催化反应后溶液残留莠去津浓度；C0为原始莠去津浓度。2结果与讨论2.1反应时间对催化效率的影响在催化剂浓度为0.5g·L-1的反应体系中，分别反应2min、4min、6min、8min、10min、12min、14min、16min、18min，考察反应时间对催化剂性能的影响，实验结果见图3。从图3可知，随反应时间延长，催化效率逐渐增大，反应时间达到14min时，催化效率达到最大，再延长时间，催化效率基本不再增加。考虑到反应效率和经济性，确定反应时间14min为最佳反应时间。6050403020100催化效率/%04101216141828反应时间/min6图3反应时间对催化效率的影响Fig.3Effectofreactiontimeoncatalyticefficiency2.2催化剂使用量对催化效率的影响实验过程中，改变Fe（Ⅲ）掺杂TiO2光催化剂的投入量，催化剂浓度为0.2、0.4、0.6、0.8、1.0、1.2、1.4g·L-1时，反应14min后，考察催化剂使用量对催化剂性能的影响，结果见图4。从图4可知，起初，随催化剂量增加，催化效率明显上升，但催化